近日,合肥微尺度物质科学国家研究中心、中国科学技术大学物理学院、中国科学院强耦合量子材料物理重点实验室的肖正国教授课题组,创新性地设计并制备出一种体相肖特基结构。该结构利用多孔碳电极与填充在其内部的钙钛矿半导体形成。体相肖特基结将辐射探测器中的电荷传输距离降低了两个多量级,钙钛矿辐射探测器在低电压下也能实现高灵敏度,向便携式辐射探测器的广泛应用迈出重要一步。11月27日,相关研究成果以A bulk Schottky junction for high-sensitivity portable radiation detectors为题发表在国际著名学术期刊《自然·通讯》(Nature Communications)。
金属卤化物钙钛矿材料由于其X射线吸收系数高、光电特性优异成为最有前景的辐射探测材料。由于X射线的穿透能力非常强,因此辐射探测器通常需要几百微米的厚度吸收更多的X射线。目前,传统的辐射探测器像三明治一样是层状结构,载流子必须穿过整个X射线吸收层才能被电极收集。但在这个过程中,又会发生极大的载流子损失,影响探测器性能。此外,传统的层状结构探测器通常需要几十伏甚至上百伏的工作电压,这限制了便携式器件的发展并加剧了钙钛矿器件的性能衰减。
针对上述问题,肖正国课题组利用溶液法,将钙钛矿均匀填充在孔径很小的碳电极网络中,形成体相肖特基结。在这种结构中,X光产生的电荷仅需迁移孔径距离(几百纳米)就能被碳电极收集,从而大幅减少了载流子损耗,并降低了工作电压。该结构的探测器在-1 V的超低电压下就可以实现高达1.42×105mCGyair-1cm-2的灵敏度,并且能够检测到非常低剂量的X射线,最低剂量检测限低至48 nGyairs-1。该结构不仅提高了钙钛矿辐射探测器的性能,还改善了钙钛矿辐射探测器的稳定性,使其在脉冲X射线下稳定运行并在储存5个月后几乎不发生性能衰减。此外,团队还制作了便携式X射线报警器,验证了其在便携设备中的应用潜力。该工作为提升钙钛矿辐射探测器性能和稳定性提供了全新思路,并展现了钙钛矿辐射探测器在便携式设备中的广阔前景。
传统层状结构探测器示意图(a)、体相肖特基结探测器结构示意图(b)、碳电极/钙钛矿界面处的肖特基结示意图(c)、碳电极/钙钛矿复合膜的照片(d)和SEM下的截面形貌(e)、体相肖特基结辐射探测器在不同偏压下的灵敏度(f)、自制的便携式X射线报警装置(g)、脉冲X射线下的工作稳定性(h)、长期储存稳定性(i)。
中国科学技术大学微尺度物质科学国家研究中心博士研究生张以涵、物理学院博士研究生黄总铭为该文的共同第一作者,肖正国教授为通讯作者。研究工作得到国家自然科学基金、科技部、中国科学技术大学和安徽省的大力支持。