飞秒脉冲激光产生的周期光场能与材料发生强相互作用，提供了调控固体材料能带及物态的新范式，相关研究被称为“弗洛凯调控”，已成为物理、材料、强场激光及器件应用等交叉领域的重要科学前沿。石墨烯作为弗洛凯调控的模型体系，在过去十余年中备受关注，然而实验层面的关键证据，周期光场诱导的杂化能隙，却始终未能实现，成为制约该方向发展的核心瓶颈。近日，清华大学物理系周树云教授课题组首次在石墨烯中成功实现了周期光场诱导的杂化能隙，确定了石墨烯在弗洛凯调控中的核心地位。
固体材料的电子结构是决定材料性质的根源，而能隙是决定固体材料中金属性、半导体性还是绝缘性的核心特征。在固体材料中，电子受晶格周期性势场作用形成布洛赫（Bloch）态，晶体的周期势场不仅将电子能带折叠到布里渊区内，更重要的是通过空间周期性势场与电子的相互作用打开能隙，从而赋予材料丰富的电学性质（图1a-c）。将这一概念拓展至时间维度，时间周期光场可以“修饰”电子，形成弗洛凯-布洛赫能带（图1d,e）。更为重要的是，这些弗洛凯-布洛赫态之间可以通过周期光场产生相互作用，并在弗洛凯布里渊区边界处诱导出杂化能隙（图1f）。这是周期光场调控电子态的关键标志，也是实现弗洛凯物性调控的基础。弗洛凯调控不仅提供了在飞秒时间尺度调控材料电子结构及物理特性的新范式，而且有望实现超越平衡态的新物理效应，例如，理论预言圆偏振光可在石墨烯中诱导拓扑能隙及反常霍尔效应。
石墨烯由于其简单干净的能带结构以及在物质学科中的重要科学价值，成为弗洛凯调控研究的模型体系，并涌现了丰富的理论预言。过去十余年间，相关研究虽在输运及弗洛凯-安德烈夫态等方面取得一些进展，但作为弗洛凯调控最直接的谱学证据，始终未被观测到。尤其是考虑到电子的耗散与多体相互作用等复杂因素干扰，能否在石墨烯中最终实现弗洛凯调控成为悬而未决的科学问题。因此，在该模型系统中观测到光场诱导的杂化能隙，将是一项关键的原理性验证。
图1.弗洛凯调控示意图。（a-c）固体材料中的布洛赫态以及能隙形成。（d-f）电子在时间周期势场中的弗洛凯态以及弗洛凯调控
周树云课题组长期致力于低维量子材料的非平衡态超快动力学和周期光场调控研究。基于前期在黑磷及拓扑绝缘体中开展弗洛凯调控的丰富经验，研究团队对如何实现弗洛凯调控形成了深刻的科学见解和扎实的研究积累。实验室多年来自主研制的超快时间分辨角分辨光电子能谱（TrARPES）系统，兼具独特的中红外强场泵浦光源及极紫外光源，为弗洛凯调控研究提供了关键实验条件。经过数年持续攻关，研究团队将高质量样品、强场中红外泵浦光源及仪器分辨率等方面的实验进展协同整合，最终攻克了这一科学难题，首次在石墨烯中实现了弗洛凯诱导的能带调制。
实验结果揭示了强光场驱动下，石墨烯的弗洛凯能带交叉处清晰出现了能隙打开（图2a,b），并且通过系统性探究该能隙对时间、光强、光子能量等变量的响应，确定所观测到的能隙确由周期光场调控所致。更有意思的是，该能隙表现出显著的动量各向异性：沿光偏振方向能隙消失，而在垂直方向达到最大，并形成两个狄拉克节点（图2c）。这一现象直接揭示了周期光场驱动下电子系统的时空对称性，并且新形成的狄拉克节点可通过调控周期光场的偏振方向进行有效操控，为未来实现光控电子态提供了新的调控自由度。
图2.单层石墨烯中光诱导的能隙。（a）石墨烯的电子结构。（b）有泵浦光作用时的石墨烯电子结构，红色箭头指向能隙打开的位置。（c）石墨烯中光诱导的各向异性能隙与狄拉克节点形成示意图
研究成果以“石墨烯弗洛凯诱导能隙的实验观测”（Observation of Floquet-induced gap in graphene）为题，于北京时间3月22日发表于《自然·材料》（Nature Materials）。同期刊发的题为“石墨烯弗洛凯能隙终获实现”（A Floquet gap finally opens in graphene）的专家评述文章对该成果给予高度评价，指出该成果“解决了光驱动石墨烯中长期悬而未决的杂化能隙问题，为弗洛凯能带调控建立了一套切实可行的实现方案，并进一步彰显了在量子材料中实现光致拓扑的广阔前景。”
清华大学物理系教授周树云为论文通讯作者，清华大学物理系2021级博士生王飞和2022级博士生蔡轩羲为论文共同第一作者。研究得到国家自然科学基金、清华大学“笃实计划”、科技部重点研发计划专项和新基石科学基金的支持。
