近日，物理学院乔梁教授团队在镍基超导体研究领域取得进展，该团队通过一系列氧化还原循环实验，系统研究了镍基超导体在钙钛矿Nd0.8Sr0.2NiO3和无限层Nd0.8Sr0.2NiO2之间可逆相变过程中的结构、电子和输运特性，揭示了无限层镍氧化物超导体Nd0.8Sr0.2NiO2生长的热力学特性及前驱体对薄膜样品超导性表达的重要调控作用；同时发现即使在经历十次氧化还原循环后依然保持超导特性，无限层镍基的超导性依然展现出惊人的稳健性，为镍基超导体的未来应用奠定了重要基础，这为其在电子器件中的应用铺平了道路。例如，可以利用镍基超导薄膜制备超导量子干涉器件（SQUIDs）、超导滤波器、超导传输线等，并在未来量子计算、高速通信等领域发挥重要作用。该研究成果以“Robust Superconductivity in Infinite-Layer Nickelates”为题，作为封面文章发表在《Advanced Science》期刊上。徐明辉和赵燕博士为该论文的共同第一作者，电子科技大学乔梁教授、冷华倩副教授以及南京航空航天大学李梦莎老师为论文的共同通讯作者。电子科技大学物理学院为第一完成单位，该研究还得到了来自新加坡国立大学、澳大利亚新南威尔士大学等课题组的鼎力支持。
图1.先进科学（Advanced Science）：第11卷，第37期 （封面）
镍基超导体正迅速成为凝聚态物理学的前沿课题，因其打破现有高温超导瓶颈的潜力而备受瞩目。自2019年无限层镍基超导体问世以来，关于其Ni¹⁺的低价态稳定性及薄膜超导电性的复现等问题一直被广泛关注。相较传统的铜基高温超导体，镍基材料与铜基材料相似的电子结构特殊的价带结构为高温超导的研究注入了新的活力。然而，实现这种Ni¹⁺状态需要对钙钛矿前体进行化学还原，这一过程实质上引发了人们对获得的无限层结构的亚稳定性的担忧。关键问题在于这种人为诱导的低价态能否在各种条件下持续存在，或者它是否代表一种脆弱、瞬态的相。此外，与钙钛矿相相比，RP相在热力学上更为稳定，这种热力学竞争关系增加了对无限层镍基超导体合成和稳定性分析的复杂性。
乔梁教授团队利用脉冲激光沉积技术在SrTiO3（001）衬底上制备了高质量的钙钛矿Nd0.8Sr0.2NiO3薄膜，然后通过CaH2还原将其转化为无限层Nd0.8Sr0.2NiO2。研究人员巧妙地设计了“脱嵌-嵌入”顶端氧原子的可逆氧化还原循环实验（图2a）, 模拟了镍基超导体在实际应用中可能面临的环境变化。在这项工作中，团队展示了钙钛矿 Nd0.8Sr0.2NiO3和无限层Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜之间可逆转变的过程，而不会丢失它们的结构框架和拓扑关系。通过对六配位的镍离子的顶部氧进行连续的脱层和插层，利用X射线衍射（XRD）、X射线吸收光谱（XAS）和霍尔效应等多种表征手段，系统地研究了镍氧化物超导材料的结构和物理性质。
图2.（a）可逆氧化还原相变过程中镍氧化物晶体结构中的氧原子轨迹和氧化还原循环实验的机理示意图;（b）镍酸盐薄膜在可逆循环相变过程中的电输运特性。
此外，研究还揭示了RP型缺陷相对超导性能的影响。随着氧化还原循环次数的增加，RP型缺陷相的含量逐渐增加，导致薄膜的整体电阻率上升。研究结果表明，尽管氧化还原循环会促进钙钛矿Nd0.8Sr0.2NiO3向Ruddlesden-Popper（RP）型缺陷相转变，但只要钙钛矿相依然存在，就可以被还原成无限层Nd0.8Sr0.2NiO2并保持超导特性。即使经过十次氧化还原循环，Nd0.8Sr0.2NiO2仍然保持超导性，且超导转变温度Tc几乎没有变化 （图2b）。这表明无限层镍基超导体的稳定性并非受限于Ni¹⁺的低价态，而是受限于其钙钛矿前驱体的质量。换言之，如果能够获得更高质量的钙钛矿前驱体，无限层镍基超导体的稳定性将进一步提升。这颠覆了以往认为无限层结构处于亚稳态的观点，也暗示着如果能够获得高质量的钙钛矿前驱体，镍氧化物超导体将拥有极高的稳定性和可持续性。此外，可以利用其稳定的超导特性开发低功耗、高速度的超导逻辑电路和存储器件，还可以探索其在超导量子计算、高灵敏度探测器等领域的应用。随着研究的深入，相信镍基超导材料将在未来电子器件领域展现出巨大的应用潜力。
