华东理工大学在高性能锂硫电池电催化剂的设计和精确调控方面取得新进展

作者: 爱集微 2023-06-02
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近日,我校功能炭材料团队在高性能锂硫电池电催化剂的设计和精确调控方面取得新进展。相关成果以“Regulating Fe aggregation state via unique Fe-N-V pre-coordination to optimize the adsorption-catalysis effect in high-performance lithium-sulfur batteries”发表于Advanced Functional Materials。

锂硫电池具备理论能量密度高(2600 Wh kg-1)和成本低等优点,是最具发展潜力的新型电池体系之一。然而其进一步商业应用也被一些关键问题所限制。一方面,锂硫电池中存在多相反应,且硫及其还原产物(Li2S2/Li2S)的绝缘特性增加了电极上电子传递的阻力,导致液固转化氧化还原动力学缓慢;另一方面,多硫化物在醚基电解液中的溶出特性导致了穿梭效应,造成硫的不可逆损失和锂枝晶的形成。多数研究表明吸附-催化机制可以有效缓解上述问题。

对此,研究团队报道了一种独特的Fe-N-V预配位结构,从而调控液相前驱体中游离Fe3+的含量,成功构筑了单原子Fe-N4和超细VN纳米粒子修饰的氮掺杂多孔“海胆状”空心碳纳米球。

在该材料中,“海胆状”碳壳上的分层微介孔为多步硫转化提供了良好的寄主环境,单原子铁促进了硫的液固还原过程,VN对多硫化物体现出强化学吸附作用同时有利于硫化锂的解离;并且,VN和Fe-N4活性位点的纳米邻域分布对硫物种的锚定-还原-分解过程呈现出协同效应。实验结果和理论计算共同证实了该材料对完整硫转化过程具备最优化的吸附-催化效果。当该材料用于聚丙烯隔膜涂层时,锂硫电池表现出高循环稳定性(1C,700次循环,容量衰减率为0.024%)和优异的倍率性能(4C,683.2 mAh g-1)。此外,在5.6 mg cm-2的高硫负载下,锂硫电池在100次循环后仍保持5.06 mAh cm-2的高面积容量。本研究为异源双金属集成电催化剂的设计提供了新的思路,对高性能锂硫电池的商业化具有重要意义。

该工作第一作者为博士研究生杨璐彬,通讯作者为王际童教授和凌立成教授,同时,得到了张亚运特聘副研究员的帮助与指导。此外,该工作得到了国家自然科学基金、上海市自然科学基金等支持。

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